近日，中國科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院材料所喻學(xué)鋒、劉延亮團(tuán)隊，在高水平國際學(xué)術(shù)期刊Nano Research在線發(fā)表研究論文“CsPbBr3-DMSO merged perovskite micro-bricks for efficient X-ray detection”。該成果聚焦鈣鈦礦直接型X射線探測器中全無機(jī)鈣鈦礦厚光敏層制備困難的科學(xué)問題，首次合成了性能比肩單晶的高質(zhì)量全無機(jī)鈣鈦礦晶片，成功實(shí)現(xiàn)了高效直接X射線探測及掃描成像。本工作為制備高靈敏、高分辨直接X射線探測器提供了新的技術(shù)路線，在高端醫(yī)療影像診斷領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。
線上論文截圖
X射線探測被廣泛用于醫(yī)學(xué)影像診斷、工業(yè)無損檢測、核反應(yīng)監(jiān)測等領(lǐng)域，與我們的生活息息相關(guān)。目前商用的間接X射線探測器存在二次光電轉(zhuǎn)化效率低、可見光色散等難以克服的問題，導(dǎo)致探測靈敏度低、輻射劑量高、空間分辨率差。相比之下，基于半導(dǎo)體材料的直接X射線探測器可通過一次光電轉(zhuǎn)換，直接將X射線轉(zhuǎn)換成電信號，因此可具有更高的光電轉(zhuǎn)換效率、探測靈敏度和空間分辨率。發(fā)展新型高效半導(dǎo)體光電轉(zhuǎn)換材料是直接X射線成像探測器走向應(yīng)用的關(guān)鍵。
全無機(jī)金屬鹵化物鈣鈦礦具有X射線衰減系數(shù)大、載流子遷移率高、載流子壽命長、材料穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn)，在直接X射線探測領(lǐng)域備受關(guān)注。為了充分吸收高能X射線，鈣鈦礦活性層的厚度應(yīng)該達(dá)到數(shù)百微米。鈣鈦礦單晶是直接X射線探測的理想材料，但是其生長耗時長，且無法獲得大面積、尺寸可控的單晶。此外，由于無機(jī)鈣鈦礦前驅(qū)體在溶液中的濃度低，材料利用率低，通過溶液法也很難制備出滿足要求的鈣鈦礦厚膜。將鈣鈦礦粉末壓實(shí)形成多晶鈣鈦礦晶片可以構(gòu)建尺寸、厚度可調(diào)的鈣鈦礦X射線探測光敏層，但由此制備的多晶無機(jī)鈣鈦礦晶片通常含有許多空隙和晶界，嚴(yán)重影響了X射線探測器的效率及工作穩(wěn)定性。
針對上述問題，結(jié)合之前的研究基礎(chǔ)，喻學(xué)鋒、劉延亮課題組從提升鈣鈦礦結(jié)晶度、降低鈣鈦礦晶片缺陷密度出發(fā)，發(fā)展出用于高性能X射線探測器的全無機(jī)鈣鈦礦晶片。通過機(jī)械研磨法可獲得CsPbBr3粉體，進(jìn)一步在少量DMSO中培養(yǎng)可產(chǎn)出大量具有立方形狀、高結(jié)晶度和優(yōu)良光電性能的CsPbBr3微晶。此外，合成過程中微量的DMSO通過Pb-O鍵結(jié)合到CsPbBr3微磚表面形成CsPbBr3-DMSO絡(luò)合物。在熱壓加工過程中，絡(luò)合物釋放的DMSO蒸汽不僅可以促進(jìn)CsPbBr3晶粒生長，還能在100 ℃的低溫下促進(jìn)CsPbBr3微磚融合成致密的晶片，從而提高電荷傳輸性能，獲得高效鈣鈦礦直接X射線探測器，靈敏度可達(dá)14,430 μC Gyair –1 cm–2，檢出限為564 nGyair s–1，具有良好的工作穩(wěn)定性。
這項(xiàng)工作為鈣鈦礦材料開拓了新的應(yīng)用方向，同時也為高質(zhì)量鈣鈦礦晶片的制備提供了一種有效策略，具有很大科學(xué)和應(yīng)用價值。
喻學(xué)鋒研究員和劉延亮副研究員為本文通訊作者，史桐雨博士生為本論文第一作者，劉文俊碩士生為本文的共同第一作者。
全無機(jī)鈣鈦礦晶片的制備及其應(yīng)用于高靈敏直接X射線探測
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