稀土元素是非常重要的地球化學示蹤體系,其配分模式、輕重稀土分異、異常、放射性同位素等指標已經被廣泛應用于行星科學、地球科學、海洋科學、環境科學和礦床學等諸多科研領域。稀土元素本身還具有非常豐富的穩定同位素,其特有的指紋特征能極大擴展地球化學示蹤能力。然而,迄今為止,稀土元素穩定同位素地球化學研究卻鮮有報道。究其原因,由于相鄰稀土元素之間的同質異位素干擾非常普遍,而其物理化學性質又非常相似,因此分離提純單一稀土元素極其困難,極大妨礙了稀土元素穩定同位素地球化學學科方向的發展。
針對這一技術性難題,中國科學院廣州地球化學研究所穩定同位素地球化學學科組白江昊博士生在韋剛健研究員、馬金龍正高級工程師、林莽研究員和張樂高級工程師等老師的指導下,同時與廣東省科學院生態環境與土壤研究所鐘松雄博士、中國科學院地球化學研究所劉承帥研究員及其課題組成員、廣州海洋地質調查局鄧義楠博士等團隊合作,研發了基于AG 50W-X12+TODGA樹脂的聯合化學分離技術,實現了La、Ce、Pr、Nd和Sm單一稀土元素的化學提純,達到了單個稀土元素的回收率高于99 %,且干擾元素的殘留率極低的效果,滿足了相應稀土元素高精度穩定同位素組成測試的要求。在質譜測試過程中,應用樣品標準間插和內標結合法(C-SSBIN)校正MC-ICP-MS儀器的質量歧視效應,顯著地提高了稀土元素穩定同位素的測試精度,獲得了δ142/140Ce、δ146/144Nd、δ152/149Sm長期外部精度分別優于0.04‰、0.03‰和0.04‰的結果。利用搭建的分析測試平臺,測定了火成巖、土壤、沉積物以及白云巖等多種地質參考物質的稀土元素穩定同位素組成,發現稀土元素穩定同位素的分餾幅度可達到其測試精度的數倍。這一發現暗示著稀土元素的穩定同位素分餾是非常有效的示蹤劑,有望與傳統稀土元素指標一道,為理解早期太陽系形成、地球宜居性、海洋及全球稀土循環、稀土成礦機制等地球系統科學研究提供新的認識。
相關分析技術成果發表在分析化學權威期刊《Journal of Analytical Atomic Spectrometry》(3篇,其中1篇入選封面文章)和《Geostandards and Geoanalytical Research》,該研究受到廣東省基礎與應用基礎研究重大項目(2019B030302013)、國家自然科學基金項目(41991325;41803026)、廣東省科學院科技發展項目(2019GDASYL-0301002)、國家自然科學基金委創新群體項目(42021002)、南方海洋科學與工程廣東省實驗室(廣州)人才團隊重大專項(GML2019ZD0308)、廣東省自然科學基金(2021A1515110574)、自然資源部海底礦產資源重點實驗室開放基金(KLMMR-2022-G08)等聯合資助。
論文信息:
論文1:Bai J.H.,(白江昊) Lin M.(林莽), Zhong S.X, (鐘松雄) Deng Y. N(鄧義楠), Zhang L.(張樂), Luo K.(雒愷), Wu H.(吳昊), Ma J,(馬金龍) Wei G.J(韋剛健) 2023. High Intermediate Precision Sm Isotope Measurements in Geological Samples by MC-ICP-MS. Journal of Analytical Atomic Spectrometr. 38, 629-637. (封面文章).
論文2:Bai J.H.,(白江昊) Ma J.-L.,(馬金龍) Wei G.-J.(韋剛健), Zhang L.,(張樂) Zhong S.-X.(鐘松雄) 2022a. Ce and Nd stable isotope purification and determination of geological samples by MC-ICP-MS. Journal of Analytical Atomic Spectrometry. 37: 1618-1628.
論文3:Bai J.H.,(白江昊) Liu F.,(劉芳) Zhang Z.F.,(張兆峰) Ma J.L.,(馬金龍) Zhang L.,(張樂) Liu Y.F.(劉峪菲) Zhong S.X.,(鐘松雄) Wei G.J.(韋剛健) 2021. Simultaneous measurement stable and radiogenic Nd isotopic compositions by MC-ICP-MC with a single-step chromatographic extraction technique. Journal of Analytical Atomic Spectrometry. 36: 2695-2703.
論文4:Bai J.H.,(白江昊) Ma J.L,(馬金龍) Wei G.J,(韋剛健) Zhang L.,(張樂) Liu C.S,(劉承帥) Gao T.,(高庭) Liu Y.H,(劉宇暉) Liu Y. F.(劉峪菲) 2022b. Stable Neodymium Isotope Ratios of Geological Reference Materials. Geostandards and Geoanalytical Research. 46: 825-836.

圖 1稀土元素分離的淋洗曲線

圖 2 Nd-Ce-Sm穩定同位素的外部重現性 圖3 封面論文

圖 4 地質參考物質的穩定Sm同位素組成
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