光能易獲取、能量充足,是公認的未來人類最安全、最綠色、和最理想的替代能源之一。天然光合作用可以直接利用光能固定空氣中的CO2合成有機物,但光合作用的效率較低(通常低于1%)。近年來發展的半導體材料-微生物人工雜合體系,同時結合了高效捕獲光能的半導體材料和高特異性催化的微生物細胞,已經成功實現:(1)使不能利用光能的微生物能利用光能(從不能到能);(2)提高天然光合作用效率(從低效到高效)。但目前,材料吸收光能產生的電子,僅有小部分被微生物細胞利用,因此雜合體系光能到化學能的轉化,還遠未發揮其潛在優勢,其根本原因是材料-微生物界面能量和物質傳遞和轉化機制不清、效率低。
北京時間12月23日,南方科技大學機械與能源工程系陳熹翰課題組與中國科學院深圳先進技術研究院合成所材料合成生物學研究中心高翔課題組在ACS Energy Letters合作發表題為 “Ultrafast electron transfer in Au–Cyanobacteria Hybrid for Solar to Chemical Production” 的文章。該工作構建了金納米顆粒-藍細菌雜合體,將光能驅動CO2合成化學品的效率提高14%。通過瞬態吸收光譜直接觀察到金納米顆粒(Au)吸收光能產生的電子,可以直接被藍細菌細胞快速吸收。為解析電子在材料-微生物界面傳遞機制提供基礎。南方科技大學博士生胡秋實、深圳先進技術研究院研究助理胡海濤、博士后崔蕾為文章的共同第一作者。南方科技大學陳熹翰副教授和深圳先進技術研究院高翔副研究員為文章共同通訊作者。
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文章鏈接:https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c02707
作者首先在藍細菌中構建了甘油的合成通路,該途徑以卡爾文循環(CBB)中間代謝物磷酸二羥丙酮(DHAP)為底物,消耗一分子的還原力合成甘油,該工程菌命名為XG608。在光照條件下,成功將CO2固定并轉化為甘油。在此基礎上,作者向培養體系中添加金納米顆粒,利用共培養構建了金納米顆粒-藍細菌的雜合體,通過吸收光譜分析,觀察到雜合體中同時具有金納米顆粒和藍細菌的特征吸收峰。此外,金納米顆粒在525 nm附近吸收較強,與藍細菌的吸收光譜性能互補,可以潛在提高雜合體的光能捕獲效率。通過測試,在光照的條件下,與純藍細菌體系相比,雜合體生物量增長了10%,甘油產量增長了14.6%。進一步通過掃描透射電子顯微鏡 (STEM) 結合能譜(EDS) 分析,發現金納米顆粒分布在藍細菌細胞內,有利于材料光生電子向微生物細胞的傳遞。
圖 1. 金納米顆粒-藍細菌雜合體提高光能驅動CO2固定合成甘油的效率。
隨后作者對雜合體展開了原位瞬態光譜學分析(TA),當金納米顆粒與工程菌XG608結合時,在2 ps內觀察到更快的動力學衰減,而在4 ps后動力學衰減變慢,表明金納米顆粒吸收光能產生的電子可以快速的被工程菌吸收。進一步研究發現,當加入光系統II抑制劑DCMU后,這種衰減特征消失(光系統II功能缺失突變體中也觀察到相同結果)。有意思的是,金納米顆粒電荷轉移似乎只在活細胞中可行,黑暗條件,金納米顆粒TA動力學特征不變,電荷轉移過程停止。作者推測,只有活細胞才能作為電子受體來接收光激發的電子。
圖 2. 金納米顆粒-藍細菌雜合體原位瞬態吸收光譜分析。
基于以上的研究,作者提出光激發金納米顆粒提供了額外電子被光合電子傳遞鏈上潛在電子受體接收,進入光合電子傳遞鏈,提高光能利用效率,進而提高光能驅動CO2固定合成化學品的效率。
圖3.金納米顆粒-藍細菌雜合體界面電子傳遞。
該研究得到了科技部合成生物學重點研發計劃、國自然重點項目和面上項目、深圳市基礎研究專項重點項目和深圳合成生物學創新研究院的經費支持。
PI與課題組簡介:
高翔,副研究員,博士生導師,獲批中科院人才引進計劃青年項目。團隊研究領域為材料合成生物學,實驗室主要方向:設計和構建材料-微生物人工雜合體,以材料“武裝”細菌,構建人工“光細胞”,研究其構筑原理,提高光能驅動空氣中CO2固定合成化學品的效率。近年來以第一作者和通訊作者(含共同)在Nature Chemistry、Energy & Environmental Science、Science Advances、Metabolic Engineering 等發表多篇文章,“谷歌學術”引用超過1000次。主持國自然面上項目、深圳市重點項目、參與國自然重點項目和合成生物學重點研發計劃等。長期招收相關方向的博士后和聯合培養的博士生,歡迎聯系:gaoxiang@siat.ac.cn。
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